近日，南京大学化学化工学院丁梦宁课题组在前期发展的原位电输运谱（Electrical transport spectroscopy, ETS）测量表征技术基础上，和苏州大学功能纳米与软物质研究院李彦光课题组合作，实现了钯基金属催化材料体系在CO2RR过程中H动力学的原位定量表征，揭示了电催化表界面处局域pH，质子供体pKa和CO2分子对相变过程的影响及其与CO2RR的关联。
金属−氢（M−H）相互作用在各种能源及小分子转化反应过程中广泛存在。其中，金属钯（Pd）是相关体系中最具代表性的催化材料。在诸多钯催化的加氢反应中，电催化二氧化碳还原反应（CO2RR）可将温室气体CO2转化为高价值化学品（如HCOOH等），作为实现我国“双碳”战略的有效途径，受到广泛关注。当前对于Pd催化性能的提高主要是通过合金元素（Au或Ag）掺杂调控Pd电子结构，从而调控反应中间体的吸附能。最新研究表明，Pd在电催化加氢过程中往往形成氢化物（PdHx），而氢原子同样被视作一种合金元素进一步调控Pd催化位点电子结构及中间体的吸附。然而，在工况条件下，Pd的原位氢化过程及其影响因素的精细表征（尤其是定量测量）较为困难，各种常规表征方法在灵敏度和时间分辨率等方面具有一定的局限性，限制了相关催化机制的阐明。为了更深入理解催化表界面处的电催化材料、电催化微环境和反应物分子之间的关系，有必要发展新的原位表征方法（最好是基于不同的测试原理）进行进一步的精细表征。
近日，南京大学化学化工学院丁梦宁课题组在前期发展的原位电输运谱（Electrical transport spectroscopy, ETS）测量表征技术基础上，和苏州大学功能纳米与软物质研究院李彦光课题组合作，实现了钯基金属催化材料体系在CO2RR过程中H动力学的原位定量表征，揭示了电催化表界面处局域pH，质子供体pKa和CO2分子对相变过程的影响及其与CO2RR的关联。该成果以“Critical role of hydrogen sorption kinetics in electrocatalytic CO2 reduction revealed by on-chip in situ transport investigations”为题发表于Nature Communications。南京大学化学化工学院2020级博士生穆张岩和苏州大学功能纳米与软物质研究院副教授韩娜为论文的共同第一作者。
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