充分发掘高熵合金（HEA）潜力的关键在于平衡其固有的局部化学无序性和电化学应用所需的长程有序性。在此，江南大学朱罕、同济大学高国华和清华大学庄泽超合作通过晶格补偿策略合成了一种L10-(PtIr)(FeMoBi)高熵金属间化合物（HEIs），其表现出纳米级长程有序和原子级短程无序，以减轻熵降低的趋势。(PtIr)(FeMoBi)催化剂对电催化废聚合物衍生的乙二醇氧化反应（EGOR）生产乙醇酸（GA）表现出显著的活性和较高的选择性。其质量活性为5.2 A mgPt–1，GA的法拉第效率（FE）为95%，在选择性GA生产方面优于大多数先前报道的电催化剂。晶格补偿效应促进了Pt和Fe活性位点排布的均匀性，促进了EG和*OH的共吸附，降低了脱氢步骤和结合OH过程的能垒。这种方法有效地避免了HEA固溶体中常见的低活性位点的形成，为探索催化活性和HEI结构之间的复杂相互作用提供了一条新的途径。相关论文以“Suppression of Structural Heterogeneity in High-Entropy Intermetallics for Electrocatalytic Upgrading of Waste Plastics”为题，发表在Angewandte Chemie International Edition。
通过强Pt-Mo-C相互作用，本研究在CNFs内合成了长程有序的L10-(PtIr)(FeMoBi)HEI。3D断层扫描重建验证了(PtIr)(FeMoBi)NP的小尺寸（<5nm）特征和良好分散性，以及基底CNF的多孔结构。XRD和HAADF证实了明确的长程有序原子排列。(PtIr)(FeMoBi)表现出较高的质量活性（5.2 A mgPt–1）和FEGA（95%）。理论计算和原位实验表明，稀释的Pt位点有助于选择性EG氧化，而不会发生C-C裂解，而Fe/Mo位点则能够连续吸附OH-以剥夺质子。化学有序的HEI结构促进了Pt和Fe活性位点的均质性，促进了EG和*OH的共吸附，降低了脱氢步骤和结合*OH过程的能量势垒。这种有序的排列有助于实现具高GA选择性，有效地避免了HEA固溶体中低活性位点的形成。该工作不仅提出了一种精确修饰有序HEI结构以增强EGOR的有效策略，还为探索催化活性与HEI结构之间的关系提供了一个良好的平台。
中华人民共和国国家发展和改革委员会 中华人民共和国工业和信息化部 中华人民共和国应急管理部 中华人民共和国生态环境部 中华人民共和国科学技术部 中华人民共和国财政部 中华人民共和国商务部 中国石油和化学工业联合会
江苏省发展和改革委员会 江苏省工业和信息化厅 江苏省财政厅 江苏省生态环境厅 江苏省科学技术厅 江苏省商务厅 江苏省应急管理厅 江苏省市场监督管理局 江苏省统计局
北京市化学工业协会 天津市石油和化工协会 辽宁省石油和化学工业协会 内蒙古石油和化学工业协会 重庆市石油与天然气学会 河北省石油和化学工业协会 山西省化学工业协会 吉林省能源协会 黑龙江省石化行业协会 浙江省石油和化学工业行业协会 安徽省石油和化学工业协会 福建省石油和化学工业协会 江西省石油和化学工业协会 河南省石油和化学工业协会 湖北省石化行业协会 湖南省石油化学工业协会 广东省石油和化学工业协会 海南省石油和化学工业行业协会 四川省化工行业协会 贵州省化学工业协会 云南省化工行业协会 陕西省经济联合会 甘肃省石化工业协会 青海省化工协会
电话：协会：025-8799064 学会：025-86799482
会员服务部：025-86918841
信息部：025-86910067
传真：025-83755381
邮箱：jshghyxh@163.com
邮编：210019
地址：南京市梦都大街50号东楼(省科技工作者活动中心)5楼
增值电信业务经营许可证：苏B2-20110130
备案号：苏ICP备13033418号-1
