烟台大学吕宏缨教授团队完成的多金属氧化物/低共熔溶剂的结构调控与催化性能项目,创造性地构建了多金属氧化物/低共熔溶剂催化体系,对其结构调控与催化性进行了系统性研究。该项研究对深入理解柴油深度脱硫的本质、推动二氧化碳催化转化技术的发展具有科学的指导意义,为发展环境友好的氧化脱硫工艺以及二氧化碳催化转化开拓了新思路。相关研究成果于近日获得2021年度山东省科学技术奖自然科学二等奖。
多金属氧化物是一类由氧原子桥接金属原子形成的金属—氧簇化合物,既有酸催化性能,又具有氧化还原催化性能,是高效的双功能催化剂。多金属氧化物结构稳定,可以用在均相或者非均相催化环境,也可以和相转移催化剂共同使用。该类多金属氧化物活性高、选择性好,对环境无污染,对设备腐蚀性小,广泛应用在各种均相及多相催化体系中。
低共熔溶剂是由氢键供/受体通过分子间缔合形成的稳定溶剂,分子间的弱相互作用及熔点匹配性是形成低共熔溶剂的关键。低共熔溶剂因低熔点、低蒸汽压、生物相容、廉价易得等特点,在分离过程、功能材料合成、电化学和化学反应等领域显示出良好的应用前景。目前,低共熔溶剂的研究与应用日益增多,但是将其用于柴油的氧化脱硫和二氧化碳化学转化的研究却鲜有报道。
以氧气为氧化剂催化氧化柴油深度脱硫,同时构建合适的催化体系用于二氧化碳化学转化是全球范围内急需解决的重要课题。据吕宏缨介绍,项目团队围绕这个课题,对多金属氧化物/低共熔溶剂的结构调控与催化性能进行了系统研究,取得了一系列原创性成果。他们制备出Anderson型多金属氧化物,并将其作为催化剂,以氧气为氧化剂催化氧化柴油深度脱硫,实现了在不使用牺牲剂的温和反应条件下活化氧气氧化脱硫。研究发现,Anderson型多金属氧化物具有极高的氧化脱硫效率。研究团队还构建了酸性低共熔剂氧化脱硫体系,将酸性低共熔溶剂作为催化剂和反应介质引入到柴油的氧化脱硫反应中,突破了传统有机溶剂和离子液体大规模工业应用的技术瓶颈,为发展环境友好的氧化脱硫工艺开拓了新的思路。
此外,项目团队还将低共熔溶剂作为绿色介质和催化剂用于二氧化碳环加成反应的研究。研究结果表明,在无金属、无溶剂、无助剂的条件下,二氧化碳转化率为100%,选择性可达99%,为二氧化碳催化转化提供了一种新的思路。
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