在实际应用中,水凝胶电解质仍面临许多挑战。从机械角度来看,柔性水系锌离子电池(AZIBs)在日常工作中可能会发生较大的变形,包括过度拉伸、弯曲、挤压、切割、撕裂甚至穿刺。从热学角度来看,水凝胶电解质应具有良好的低温耐受性,以适应寒冷的工作环境(-20~0°C)。迄今为止,人们提出了降低水凝胶电解质凝固温度的两种主要策略。一种方法是引入高浓度的电解质盐(如ZnSO4和Zn(CF3SO3)2)。另一种方法是引入有机溶剂。然而,高浓度盐的引入会极大地损害机械强度。此外,有机液体易挥发、易燃,存在安全隐患。更困难的是,提高强度将不可避免地影响离子传输。因此,开发一种具有优异机械性能和离子导电性的抗冻水凝胶电解质仍然是一个具有挑战性的问题。此外,利用水凝胶电解质来稳定锌负极和正极,以提高可逆性是非常有意义的。对于上述三个方面的水凝胶电解质优化策略,迫切需要一种简便的方法来结合它们的优势。
近日,南京大学化学化工学院李承辉教授团队联合金钟教授团队报道了一种超拉伸、抗疲劳、自粘和抗冻的超分子水凝胶电解质。所得的水凝胶具有高断裂强度(185.4 kPa)、良好的韧性(1182.5 kJ m−3)、高弹性模量(95.2 kPa)、出色的断裂应变(2650%)和抗疲劳性。这些优异的性能得益于配体与Zn2+之间动态交换的能量耗散机制。Zn(CF3SO3)2的引入还赋予了水凝胶优异的导电性(38.2 mS cm−1)、良好的粘附性(19.1 kPa)和超低的抗冻温度(−97 °C)。基于聚丙烯酰胺和变齿配体(Al-Hbimcp)的免浸泡水凝胶电解质实现了锌离子的均匀沉积。全电池显示出高容量(230.6 mAh g−1)、长循环性能(1000次循环)、高容量保留率(75.2%)、良好的耐低温性(−40 °C)以及在180°弯曲状态下的稳定性。此外,由抗机械变形的水凝胶组成的柔性传感器具有高应变灵敏度(GF = 2.89)、快速响应时间(60 ms)以及抗疲劳性。相关工作以“Tough, Anti-Fatigue, Self-Adhesive, and Anti-Freezing Hydrogel Electrolytes for Dendrite-Free Flexible Zinc Ion Batteries and Strain Sensors”为题发表在最新一期的《Advanced Functional Materials》。南京大学博士研究生陈宗举、沈天宇为论文共同第一作者,共同通讯作者为南京大学化学化工学院李承辉教授、南京大学化学化工学院金钟教授和南京林业大学理学院罗艳龙副教授。
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