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行业资讯 科技创新 重大突破,丙烯电催化氧化制环氧丙烷
重大突破,丙烯电催化氧化制环氧丙烷
  发布日期:2024-05-13

近日,中国科学技术大学曾杰、耿志刚教授等人在丙烯电催化氧化制环氧丙烷领域取得重要进展。

研究人员利用溴化物作为反应介质,在空间上解耦了丙烯电催化氧化反应中的电解过程和丙烯转化过程,从而避免了丙烯转化过程中的诸多副反应,实现了高效丙烯电催化氧化制环氧丙烷。相关成果以“Spatial decoupling of bromide-mediated process boosts propylene oxide electrosynthesis”为题发表于《自然·通讯》杂志(Nat.Commun.2024, 15, 3646)。

环氧丙烷(PO)是生产各种化学品的通用原料,包括聚醚多元醇、丙二醇和碳酸二甲酯。最近,环氧丙烷的电化学合成引起了广泛关注。由于有限的法拉第效率(<20%)、电流密度(<5mAcm-2)和稳定性(<10h),丙烯直接电催化氧化制环氧丙烷距离实际应用较远。Sargent等人提出了一种氯化物介导体系用于环氧丙烷的电化学合成,该体系实现了1Acm-2的电流密度、约70%的法拉第效率和约97%的产物选择性。虽然电流密度和选择性显著提高,但法拉第效率仍不能令人满意。法拉第效率的损失可以归因为次氯酸(HOCl)不可逆地分解为不反应的ClO-。此外,析氧反应(OER)的激烈竞争也限制了法拉第效率,因为Cl-氧化到Cl2的标准电极电势(1.36V vs RHE)高于析氧反应的标准电极电势(1.23V vs RHE)。为了避免上述电化学氯醇路线的缺点,Br-/Br2氧化还原介质被应用于烯烃的选择性氧化反应。然而,它们的性能(包括活性、稳定性和选择性)仍然面临以下挑战。首先,反应的工作电流受到限制(<0.35 A)。在这些工作中,烯烃被鼓泡入或直接置于电解槽内。在这种情况下,烯烃在高电流下不可避免地会发生副反应,如过氧化,这不利于丙烯在高电流下的转化,因此限制了环氧丙烷的规模化生产。同时,副反应造成了烯烃的损失,导致工业生产成本上升。其次,电流稳定性会受到大量烯烃输入和电解质剧烈搅拌的阻碍。第三,反应的法拉第效率是受限的,因为当生成的HBrO暴露于具有特定吸附位点的金属基阳极时会发生不可逆的裂解反应。第四,由于Br2在阳极表面的局部浓度相对较高,其与烯烃接触后可能会生成溴化产物,降低了反应的选择性,导致产物分离成本升高。

该项研究受到国家自然科学基金委、中国科学院和科技部等的资助。

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