据悉，近日，天津大学化工学院教授刘昌俊课题组通过密度泛函理论研究了氧化铟负载的银催化剂应用于二氧化碳加氢制甲醇的可行性，从理论上确定了反应转化途径，并用实验证明了理论预测结果，在负载银催化剂高活性、高选择性二氧化碳加氢合成甲醇实验方面取得了突破。
在碳中和背景下，二氧化碳如何进行高效转化成为化学家关注的焦点。在可能的各种化学反应中，最有希望开展大规模应用的是二氧化碳加氢生成甲醇的反应。目前，具有高活性和高选择性的二氧化碳加氢催化剂成为进一步应用的关键。
银催化剂已被用于研究光催化和电化学还原二氧化碳。然而，尚未有研究证实其对于二氧化碳选择性加氢制甲醇具备高活性。
刘昌俊介绍，自2013年起，他们与合作者通过理论计算和实验证实，含氧空位的氧化铟及其负载的钯、铂、金、镍、铑、铱等金属催化剂对于二氧化碳加氢生成甲醇具备很高的甲醇选择性和较高的活性，氧化铟负载金属催化剂也具有很好的稳定性。氧化铟负载银催化剂应用于非均相二氧化碳加氢制甲醇反应尚未有研究报道。
在最新的这项研究中，刘昌俊课题组将氧化铟的合作者聚焦在金属银催化剂上，通过银与氧化铟的结合调变，使Ag/In?O?催化剂成为二氧化碳加氢合成甲醇的高活性催化剂。
研究人员首先通过密度泛函理论计算，分析了银与含氧空位氧化铟表面之间的相互作用。计算结果发现，二者之间的界面位点能够很好地活化二氧化碳分子，使其更容易在该位点发生加氢反应。
基于理论计算的结果，研究人员采用沉积沉淀法制备出Ag/In?O?催化剂，并与氧化铟催化剂对比进行了反应活性评价。对比结果显示，银的加入提升了二氧化碳加氢生成甲醇的能力，明显降低了其转化的表观活化能。而稳定测试的结果也说明Ag/In?O?催化剂具备更好的催化稳定性，相比In?O?催化剂，反应10小时后，活性保持率为90.5%，而In?O?催化剂的活性保持率仅为80.4%。
此外，表征实验也证实，银的加入能够促进表面氧空位的生成，从而增多氧空位位点的数量，促进二氧化碳的吸附与解离过程。研究人员表示，希望这项工作为高选择性氧化铟基催化剂的理性设计提供指导。
中华人民共和国国家发展和改革委员会 中华人民共和国工业和信息化部 中华人民共和国应急管理部 中华人民共和国生态环境部 中华人民共和国科学技术部 中华人民共和国财政部 中华人民共和国商务部 中国石油和化学工业联合会
江苏省发展和改革委员会 江苏省工业和信息化厅 江苏省财政厅 江苏省生态环境厅 江苏省科学技术厅 江苏省商务厅 江苏省应急管理厅 江苏省市场监督管理局 江苏省统计局
北京市化学工业协会 天津市石油和化工协会 辽宁省石油和化学工业协会 内蒙古石油和化学工业协会 重庆市石油与天然气学会 河北省石油和化学工业协会 山西省化学工业协会 吉林省能源协会 黑龙江省石化行业协会 浙江省石油和化学工业行业协会 安徽省石油和化学工业协会 福建省石油和化学工业协会 江西省石油和化学工业协会 河南省石油和化学工业协会 湖北省石化行业协会 湖南省石油化学工业协会 广东省石油和化学工业协会 海南省石油和化学工业行业协会 四川省化工行业协会 贵州省化学工业协会 云南省化工行业协会 陕西省经济联合会 甘肃省石化工业协会 青海省化工协会
电话：协会：025-8799064 学会：025-86799482
会员服务部：025-86918841
信息部：025-86910067
传真：025-83755381
邮箱：jshghyxh@163.com
邮编：210019
地址：南京市梦都大街50号东楼(省科技工作者活动中心)5楼
增值电信业务经营许可证：苏B2-20110130
备案号：苏ICP备13033418号-1
