由于高理论比容量（1675 mAh g-1）和能量密度（2600 Wh kg-1），锂硫（Li-S）电池是下一代高效、经济储能体系最有希望的候选电池之一。然而，其实际应用由于多硫化锂的溶解和穿梭而受到严重阻碍。
近日，南京理工大学傅佳骏教授、陈涛教授巧妙地设计了一种同时具有亲锂性和亲硫性的两性离子聚合物粘结剂，它可通过与多硫化锂的强相互作用，实现对阳离子和阴离子的协同调节。聚合物两性离子内的阳离子季铵基团可以固定多硫化物阴离子，并阻止多硫化物迁移，而磺酸根阴离子优先与锂离子偶联，从而促进离子转移，并推动多硫化物的氧化还原动力学。此外，通过氢键和静电相互作用交联的动态网络使机械坚固的正极能够承受体积变化并在反复锂化/脱锂时自发修复裂缝。受益于这些优势，采用两性离子聚合物粘结剂的Li-S扣式电池在0.2 C时提供了1230.6 mAh g-1的高初始放电容量，以及在2 C下600次循环后每循环0.03%的超低容量衰减率。此外，在Li-S软包电池水平上，在高达8.5 mg cm-2的硫负载下，经过50次循环后可以获得6.6 mAh cm-2的高面积容量，这证明了两性离子聚合物粘结剂在进一步开发高性能锂硫电池方面的潜力。
文章要点：
1. 具体而言，这项工作通过合理设计自由基共聚，将聚合物两性离子、聚（乙二醇）甲基醚丙烯酸酯(PEGA)和丙烯酸2-羟乙酯(HEA)单体共价连接在烷基和烷氧基基体中，开发了一种高度支化的两性离子聚合物粘合剂（ZIP），以用于在Li-S电池中进行有效的多硫化物调控。
2. 在分子水平上，ZIP基质中丰富的聚合两性离子同时具有亲硫和亲锂部分，能够通过协同阳离子-阴离子调节同时限制多硫化物扩散并加速硫氧化还原动力学。Li+和磺酸盐末端以及多硫化物阴离子和季铵阳离子之间的静电耦合有利于促进 Li+的传导和极性可溶性多硫化物的截留，从而有助于提高硫的利用率和增强多硫化物的氧化还原转化动力学，尤其是在高硫负载的情况下。同时，由氢键和静电相互作用组成的动态交联网络赋予ZIP粘结剂自修复功能，能够修复电极中的裂缝并在长时间循环中保持结构完整性。
3. 由于这些有利的特性，锂硫电池在扣式电池和软包电池水平上均表现出优异的性能。总之，这种多功能两性离子聚合物粘结剂的设计理念将为耐用和高性能的锂硫电池开辟一条新途径。
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