氨是当今社会重要的化工原料之一。在氨肥被大规模生产和应用以后，世界人口曾迎来了一次大规模增长。在工业上，氨气的生产仍是依靠氮气和氢气的催化反应制得，该方法的反应条件需要高温高压，因此会造成大量的温室气体排放，不利于全球的可持续发展。近几年，电化学制氨的方法引起了学界和业界的广泛关注，电化学方法不需要苛刻的反应条件，并且可以使用电能这一可持续的能源，因此是一种十分具有应用前景的制氨方法。
由于氮气的高解离能和低溶解度，因此不是电化学制氨的主要原料。电化学制氨的主要方法是采用硝氮还原反应（NRA）。近年来，人们研究了包括金属合金、金属氧化物、碳材料和单原子催化剂在内的多种电催化剂来增强NRA催化作用。在这些已开发的催化剂中，单原子催化剂（SACs）因其金属利用效率最大化、电子结构和催化位点的良好可调性而证明了其巨大的潜力。尽管已经取得了重大进展，但SACs对NRA的催化性能仍远未达到工业规模NH3合成的要求。其中最大的阻碍是竞争性析氢反应（HER）。如何加速NRA同时抑制不希望的HER仍然是一个艰巨的挑战。
近期，江南大学刘天西、张龙生团队通过设计一种基于配位聚合物的Ni-单原子催化剂，可以实现控制金属原子表面的局部质子浓度，进而限制HER的发生。在该共轭配位聚合物中，过渡金属d轨道与配体单元（CCP）内芳族域π体系之间的相互作用可以促进电子离域，从而提高导电性，也有利于促进电化学反应。该文主要比较了两种共轭配位聚合物（NiO4-CCP和NiN4-CCP），其中NiO4-CCP展现出了更加优异的性能，在 125 mA cm−2的电流密度下，氨产率高达1.83 mmol h−1mg−1，法拉第效率为 94.7%。这些实验和理论研究都表明，这种配位调制策略不仅可以通过调节NRA中间体在金属位点上的吸附能来加速NRA，还可以通过调节催化剂表面吸附的金属水合阳离子的贡献来调节质子迁移来抑制HER，从而同时提高NRA的选择性和活性。该工作以题为“Conjugated Coordination Polymer as a New Platform for Efficient and Selective Electroreduction of Nitrate into Ammonia”的文章发表于Advanced Materials上。
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