水凝胶、离子凝胶和有机凝胶被广泛应用于智能传感器、致动器、药物负载、伤口愈合、组织工程和其他尖端应用。凝胶或弹性体的使用范围和使用寿命取决于其拉伸能力、弹性和对裂纹扩展的不敏感性。然而，由于单网络凝胶缺乏有效的能量消耗机制，聚合物链的断裂会导致裂纹扩展。因此，人们采用了双网络、氢键、纳米复合和结晶 等策略来增强凝胶。这些策略提高了凝胶的断裂强度和韧性。然而，其牺牲结构的能量耗散以及凝胶或弹性体在大变形下的可逆键导致明显的滞后环。因此，凝胶的弹性被牺牲掉了。此外，裂纹尖端的应力集中无法有效消散，导致裂纹灾难性地扩展。在大变形和不同载荷方向机械性能存在明显差异的情况下，应力集中导致的疲劳裂纹扩展仍然是一个重大挑战。
在此，苏州大学严锋教授团队提出了一种纳米限域聚合策略（NCP），用于在大变形范围内制备坚韧且接近零滞后的凝胶。凝胶是在共价有机框架或分子筛的纳米通道内通过原位聚合制备的。纳米通道的封闭性以及与聚合物片段之间强大的氢键相互作用是实现快速自加固的关键。刚性纳米结构可缓解裂纹尖端的应力集中并阻止裂纹扩展，从而提高凝胶的极限断裂应变、韧性和裂纹扩展应变。这种方法为合成凝胶提供了一种通用策略，克服了大变形和高弹性之间的传统权衡。相关成果以“Nanoconfined polymerization limits crack propagation in hysteresis-free gels”为题发表在《Nature Materials》上，第一作者为李维政。
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