近日，从中国科学院青岛生物能源与过程研究所传出消息，该院研究员刘立成科研团队开发出一种普适性的氨基化改性方法，原创性地提出对过渡金属单原子催化剂的碳载体实施胺化改性来调控催化剂的电子结构，可提升Ni、Fe、Zn等单原子催化剂电催化二氧化碳(CO?)生成一氧化碳(CO)的催化反应电流密度。
在碳达峰和碳中和的大背景下，利用风电、太阳能发电等可再生能源驱动电催化CO?生成具有经济价值的CO、乙醇等燃料化学品具有重要的研究价值。据刘立成介绍，他们在胺化改性单原子催化剂基础上，进一步优化装配了气体扩散电极的流动反应器，实现了工业应用级反应电流密度，达到了工业CO?还原的要求。
“将CO?还原为重要的工业原料CO是相对较成熟的技术，目前提高产物选择性、降低催化电位、增大催化反应电流密度等关键科学问题上已取得系列进展。但在实际应用中CO?电催化还原反应的电流密度仍然较小，无法满足工业化应用要求，仍需要解决大电流密度工作条件下的产物选择性、稳定性以及系统成本过高的问题。”刘立成表示。
此前有研究表明，以氮掺杂碳为载体的过渡金属单原子催化剂(M-N/C)因其较高的原子利用效率和简单的制备方法在电催化还原CO?过程中表现出较好的应用前景。当前对M-N/C催化剂研究主要集中在调节配位环境和增加单原子活性位点方面。尽管在电催化还原CO?过程中CO选择性达到90%。然而催化剂对反应中间体的吸附能力有限导致反应电流密度较差，无法满足工业CO?还原应用的要求。
“针对以上问题，基于前期在CO?吸附领域的研究积累，我们发现通过在不破坏单原子结构的情况下用氨基改性M-N/C催化剂中的碳载体，可以有效地提高CO?电催化还原性能。”刘立成介绍说。
胺化的镍单原子催化剂在0.89V的过电位下可以实现超过400mA/cm2的活性电流密度，并且可以保持接近90%的电流效率。此外，深入的机理研究揭示出胺化改性增强催化剂对CO?分子和中间体COOH*的吸附能力，以及活性中心金属单原子与碳载体氨基之间的电荷转移是本征催化活性增强的主要原因。
“胺化单原子催化剂的催化性能达到了工业CO?还原的要求，具有产业化的前景。”刘立成表示，“目前来看，工业化CO?还原应用还需要基于胺化单原子催化剂，进一步研发高效的电解池反应器，解决能量利用效率、设备长期运行的稳定性等问题，这也是我们目前正在攻关的方向。”
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