3月3日获悉，从中国科学院合肥物质科学研究院固体物理研究所传出消息，该所张海民研究员团队在常温常压下电催化氮气还原研究方面取得重大进展，构筑了一种新型无负载流动相电催化体系，用于高效电还原合成氨，该研究工作为设计和开发高效电催化剂和电催化体系提供了新思路。
张海民介绍：“我们设计开发的新型无负载流动相电催化体系，大幅度提高了纳米点催化剂的利用效率，避免了因纳米点在负载电极上的团聚现象引起的催化活性位点的减少，同时，N?在Ag纳米点催化剂表面的吸附发生在溶液中，吸附性能大大提高，反应动力学不受电场的影响，进而提高了合成氨产率。”
目前，大多数电催化剂的制备方式主要是通过黏接剂将催化剂负载到电极基体上。然而，在反应过程中，修饰在电极表面的催化剂容易发生失活、脱落或团聚等现象，导致单位质量的活性位点减少。此外，N?的吸附和NH3的脱附都发生在电极表面，电场的存在可能会引起反应动力学变慢，最终导致氨产率和选择性较低。
为解决上述问题，研究团队前期在电催化氮还原合成氨的研究基础上，与液相激光加工与制备实验室合作，利用液相激光熔蚀法，制备出小尺寸银纳米点(AgNDs)催化剂。通过将AgNDs分散在电解液中，以钛网为集流体，构筑出一种新型的无负载流动相电催化体系。在此体系中，通过激光快速淬冷制备的AgNDs具有较高的反应活性，小尺寸纳米点可以提供大量的活性位点。
研究人员利用AgNDs可高度分散在水溶液中这一特点，将制备的AgNDs催化剂分散在电解质溶液中，具有大量催化活性位点的AgNDs能够有效吸附电解液中溶解的N?分子。在电催化合成氨反应中，吸附了N?分子的AgNDs会碰撞到钛网集流器上形成NH?。最后，随着NH?分子的脱附，AgNDs在溶液中再生这种无负载流动相电催化体系增大了AgNDs催化活性位点的利用率，避免了因AgNDs在负载电极上的团聚现象引起的催化活性位点的减少。此外，N?的吸附和NH?的脱附发生在溶液中，反应动力学不受电场的影响。电化学实验结果表明，AgNDs催化剂在无负载流动相电催化体系下，产率相比于传统负载体系提高了7.5倍。
张海民进一步介绍说，为进一步提高无负载流动相电催化体系的法拉第效率，他们还对钛网集流体表面改性富氧空位氧化钛层。实验结果证明，表面氧化钛层不仅降低了阴极电流，还为NRR反应提供了额外的催化活性位点，因此反应体系的法拉第效率提高了2倍。此外，他们还开发了一种S-型钛板两电极反应器，实现了流动式两电极反应。
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