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行业资讯 科技创新 单分子异质结电催化研究获进展
单分子异质结电催化研究获进展
  发布日期:2021-03-02

近日,中国科学院福建物质结构研究所的研究人员设计合成了一种含12个叠氮基团的新型镍酞菁(N?NiPc)分子材料,用于构筑单分子异质结型双功能电催化剂,实现了阴极CO?还原和阳极氧化纳米聚合的优异性能与高效集成。

利用可再生电力将CO?高效转化为高附加值的化学品和燃料,对解决能源和环境危机具有重要的战略意义。目前,电催化CO?还原存在还原电势高、电流密度小、产物选择性低等问题,阻碍了其工业化应用。开发结构明确、高效稳定的电催化剂是解决这些问题的关键。在众多电化学CO?还原催化剂中,具有明确M-N?结构的异相分子基催化剂表现出了巨大优势。

研究人员表示,由于N?NiPc独特的分子结构,通过强π-π堆积、电荷转移作用以及共价键合作用,可以将N?NiPc以单分子形式锚定在碳纳米管表面,实现了高稳定的单分子异质结电催化剂的构建。这种结构独特的单分子异质结实现了活性中心的最大化利用,单分子异质结内的强相互作用可有效调控M-N?催化中心的电子结构,从而实现出色的催化性能。

测试结果表明,制备的单分子异质结电催化剂表现出100%的CO选择性、大的电流密度、高的转化频率以及优异的稳定性。进一步研究发现,催化剂中丰富的叠氮基团除用于共价锚定,多余的叠氮基团还可以被原位电化学加氢衍变为丰富的氨基基团,在M-N?活性中心周围构筑富氨基的特殊局域微环境,从而提高CO?的局域浓度并促进活化。

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