近日,中国科学院大连化学物理研究所的研究人员设计并制备出整体成型的碳纳米复合催化材料,可用于连续式工况条件下高效催化转化工业气中高含量硫化氢。该研究为设计具有复杂反应环境下的高活性脱硫纳米碳催化剂提供了新思路。
据了解,该材料适用于高氧气含量、高二氧化碳含量、高水汽含量等复杂工况条件下的硫化氢选择氧化工艺,具有优异的高附加值硫产物选择性和反应稳定性。
目前采用的硫化氢选择性氧化催化剂具有不耐水汽和杂质气等问题,导致催化剂的活性与稳定性能较差,在连续式反应工艺中该问题更为突出。因此,设计出一种在复杂条件下具有高催化活性、高硫选择性、优异抗杂质气体特性的针对连续式硫化氢选择性氧化的催化剂,具有重要的应用价值。
纳米碳材料因其具有独特的表面化学性质和优异的催化性能,在硫化氢选择性氧化中获得广泛研究,但由于过度活泼的活性中心和反应强放热特征容易导致产物过度氧化成SOx。该研究团队在前期工作的基础上,对氮掺杂的整体式碳材料进行磷酸盐表面修饰,在保证原有转化率大于97%的基础上,提高了产物的选择性。
此外,该催化剂在包含杂质气的反应气氛中,仍能够保持其优异的催化活性和稳定性。结合表征手段、动力学分析和理论计算,研究人员发现引入的磷基团与作为反应活性中心的吡啶氮位点之间存在相互作用,这种作用能够抑制氧气分子在活性位点上的吸附和活性,从而避免了过度氧化的发生,并提高了产物选择性。
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